Small：利用石墨烯原位监测银/氧化硅结构中的电阻开关过程

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基于阳离子迁移的电阻开关效应（Cation-based resistive switching effect）是一类在金属-绝缘层-金属（metal-insulator-metal, MIM）器件中发现的电阻受电压/电流调控的电学现象。受电压/电流的驱动，活性金属电极（银，铜等）产生的阳离子向绝缘层中扩散并发生电化学反应，从而在绝缘层中形成导电的金属纳米导线。该金属纳米纤维的形成和熔断将极大的改变器件的阻值，从而实现高比率的电阻切变。因此，这类器件的阻值能够记录外加电压或电流历史，拥有 “记忆”的功能。同时，该器件结构简单，功耗低，电阻开关比高，因而在非易失性存储和类脑计算等领域有着极大的应用前景。然而，在电阻开关效应发生时，阳离子的迁移和金属纳米纤维的形成均在纳米尺度，这使得如何高效研究其电阻切变的动态过程和监测器件的运行状况成为一大难题。最近，国防科技大学前沿交叉学科学院朱志宏教授课题组和丹麦奥胡斯大学INANO 中心Mingdong Dong教授课题组合作，利用原位的石墨烯传感器实现了对银/氧化硅结构中电阻开关效应的动态监测。

图1. 银/氧化硅结构与石墨烯传感器集成器件

在该研究中，作者将石墨烯场效应晶体管（FET）传感器集成到拥有电阻开关效应的银/氧化硅结构下方，利用石墨烯超高的灵敏度实现了对电阻开关效应的原位监测。

图2. 电阻开关现象机理研究 （A）银/氧化硅结构的电阻开关测试；（B）石墨烯狄拉克点的持续性漂移；（C）银离子在电场作用下的迁移导致器件阻值改变的示意图

图3. 透射电镜下银离子迁移前（A）后（C）的对比情况

受氧化硅的包裹以及两端金属电极的影响，石墨烯会因沟道和电极不同区域和极性的掺杂呈现“双狄拉克点”的独特输运特性。当电阻开关现象发生时，迁移到石墨烯表面的银离子会发生电化学反应，生成银原子，进而形成银纳米纤维，该过程将改变石墨烯的周围环境，从而影响石墨烯的输运特性（即石墨烯的狄拉克点出现漂移，如图2B所示）。因此，通过监测石墨烯狄拉克点的漂移程度，便能够了解电阻开关现象发生过程中的银离子的注入和扩散情况。同时，结合高分辨率的透射电镜技术，作者进一步展示了银离子在氧化硅中的迁移结果（图3）。

图4. 器件的“正常工作状态”和“过载状态”

当石墨烯狄拉克点的漂移的达到稳定时，银离子在氧化硅中的迁移实现了动态平衡，这也意味着器件由最初的“启动状态”进入了“正常工作状态”。在“正常工作状态”下，器件的开/关电阻之比能够稳定的维持在10^4量级。一旦流经器件的电流过大，已经稳定的石墨烯狄拉克点会再次发生漂移，如图4F所示，这意味着器件已进入“过载状态”，需要及时处理，以免损伤器件。所以，通过监测石墨烯狄拉克点的漂移情况，作者不仅实现了对电阻开关现象的机理研究，还可以清楚的掌握器件所处的工作状态（包括“启动状态”，“正常工作状态”以及“过载状态”，如图4H所示）。

图5. 利用石墨烯实现对银纳米纤维量子电导的场调控。

同时，由于形成的银纤维直径在纳米量级，电子在其间的传输遵从弹道输运原则，因此作者从该器件测得的I/V曲线并不服从线性的欧姆定律，而是表现为非线性的阶梯状（如图5A），呈现量子电导的特性。得益于石墨烯与银纳米纤维的串联关系（如图5C），通过背栅电极操控流经石墨烯的电流将能有效的实现对银纳米纤维的阻值调控，从而首次实现了利用栅压调控纳米纤维中量子电导的目的。

相关工作以“In Situ Resistive Switching Effect Scrutinization on Co-Designed Graphene Sensor”为题，发表在Small（DOI：10.1002/smll.202007053）上。国防科技大学朱志宏教授、丹麦奥胡斯大学Mingdong Dong教授为论文共同通讯作者。

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